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高校化学工程学报

高校化学工程学报

2025年06期

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综述 | 新型二维层状材料MXene催化应用的研究进展

综述 | 新型二维层状材料MXene催化应用的研究进展

摘要：近年来,MXene材料作为一种新兴的二维过渡金属碳化物或氮化物，因其高导电性、丰富的表面官能团以及二维层状结构在各类催化反应中展现出显著的应用潜力，成为一种极具前景的新型催化材料。在催化反应中,MXene材料不仅可以提供更多的反应位点,而且能够通过调控其结构和表面化学性质，进一步增强催化效果,从而突破现有催化技术的的瓶颈。文中总结了MXene材料的制备方法，系统综述了MXene材料在光催化、热催化和电催化中的应用进展和研究现状,并探讨了其在不同催化反应中的机理和性能优化策略，以及MXene材料的稳定性和可再生性问题，最后总结展望了MXene材料未来的研究重点以及在能源转化和环境治理领域的应用前景。
化工热力学与基础数据 | 有机液体脱氢与SOFC耦合系统的热力学分析

化工热力学与基础数据 | 有机液体脱氢与SOFC耦合系统的热力学分析

摘要：以氢气为燃料的固体氧化物燃料电池(SOFC)作为一种高效、环保的能源转换技术，近年来在交通运输领域展现出巨大的潜力和优势。然而，要实现其在交通运输领域的广泛应用，还需克服氢气的储运、加氢站等配套基础设施不完善等困难。采用有机液体储氢技术(LOHC)有望应对这些挑战，且当LOHC的脱氢过程在移动源中进行时,所需的热量还可由 SOFC 产生高温废气进行供给。基于此，文中提出了LOHC脱氢单元与 SOFC的耦合系统（LOHC-SOFC),旨在满足SOFC氢气燃料需求的同时使得 SOFC产生的废热能够满足LOHC脱氢反应的热需求，以达到提升系统能量利用效率的目标。为此,利用Aspen Plus 软件构建了恒定 SOFC 输出功率下LOHC-SOFC 系统热力学仿真和计算模型，并进行了详细的能量分析和烟分析。结果表明，在设计条件下，SOFC发电效率、系统发电效率和系统烟效率分别为 46.06%,44.79% 和47.59% ；系统的烟损失为，主要来自空气预热器、SOFC以及后燃烧室。此外，文中还探究了储氢载体类型、SOFC运行温度和运行压力等主要参数对系统输出参数和热力学性能指标的影响规律，为LOHC-SOFC系统设计和操作参数的确定提供了指导和建议。
传递现象与单元操作 | 椭圆水平管降膜流型演化与三维液膜分布特性

传递现象与单元操作 | 椭圆水平管降膜流型演化与三维液膜分布特性

摘要：针对工业降膜换热器液膜分布调控机制不明确的问题，文中提出通过超亲水表面改性与椭圆管几何优化协同调控三维液膜动力学特性的新方法，搭建可视化-光谱联用实验平台，采用共焦位移光谱仪( 1000Hz,1μm 精度)与高速摄像协同观测，系统研究滴状流/柱状流转变过程中液膜随雷诺数( Re=59～220 )调控下的时空演化规律。研究发现：通过勃姆石纳米结构改性形成的超亲水表面（接触角 <5^° )，相较于亲水管液膜厚度减薄 11% 。椭圆管长轴竖直放置时液膜周向均匀性提升，且强化轴向中心聚集效应，在 l^*=0.5 处液膜厚度较 Ωl^?=0 增加 35%～41% 。建立了液膜厚度与 Re 的预测计算式，并揭示经典Nusselt理论在低 Re 下（ Re=88～118 )的偏差规律。研究成果可为工业降膜换热器优化设计提供理论支撑。
传递现象与单元操作 | 水平二维肋管间降膜流型转变的实验分析与预测模型

传递现象与单元操作 | 水平二维肋管间降膜流型转变的实验分析与预测模型

摘要：降膜换热器内水平管间形成的不同流型会对换热器的传热、传质性能产生影响。为准确预测管间不同流型转变的问题，文中设计并搭建了水平二维肋管间降膜流动系统，基于实验结果，采用机器学习的研究方法，建立了综合考虑管间距和肋结构影响因素的管间流型预测模型。研究结果表明，该模型预测值与实验值之间的偏差可以控制在 ±20% 以内；相较于文献中的传统模型，机器学习模型在预测准确性方面展现出显著优势。研究成果为后续降膜流型预测模型的发展提供了新的参考依据。
传递现象与单元操作 | 特斯拉阀结构参数对单向导通性的影响及优化研究

传递现象与单元操作 | 特斯拉阀结构参数对单向导通性的影响及优化研究

摘要：特斯拉阀作为一种被动式单向阀，其单向导通性的提升能够优化流体控制效率和提高阀体结构的紧凑性。针对这一问题,基于现有特斯拉阀,提出一种创新结构优化方案。采用三维(3D)打印制备阀件，搭建平台验证数值仿真准确性,利用仿真分析挡板高度、阀距、级数对其单向导通性的影响。结果表明：优化后单级特斯拉阀的单向导通性提升20.82% ,与八级常规结构相比,在减少两级的情况下,正向压降降低、而反向压降显著升高,并且可节省超 24.52% 的空间。
反应工程 | 4-羟基-2-苯甲酸和6-羟基-2-萘甲酸的乙酰化动力学

反应工程 | 4-羟基-2-苯甲酸和6-羟基-2-萘甲酸的乙酰化动力学

摘要：4-羟基-2-苯甲酸(HBA)和6-羟基-2-萘甲酸(HNA)与乙酸酐的乙酰化反应是制备高性能液晶聚芳酯单体的关键步骤。建立基于原位拉曼光谱的酚羟基转化率实时监测方法，分别研究了HBA和HNA在不同温度、投料比下的乙酰化反应动力学。建立反应动力学模型并通过实验数据整定参数，模型预测的转化率与实验值相比，均方根误差分别为5.57×10^-3?2.71×10^-3 。研究表明：HBA和HNA z 酰化反应为平衡反应，正反应活化能分别为和45.1kJ?mol^-1 ，指前因子分别为 2.9×10³L?mol^-1?min^-1 和 9.2×10²L?mol^-1?min^-1 ，平衡常数随反应温度的依数关系分别为14.5exp(396.29/T) 和 18.4exp(565.31/T) 。随着温度升高或投料比增大，HBA和HNA的乙酰化反应中酚羟基转化率提高。HBA体系中，降低温度或增大投料比，有利于产物乙酰氧基与羧基比值接近 1 HNA体系在不同实验条件下，乙酰氧基与羧基比值始终维持在0.9附近。
反应工程 | 单丁酸甘油酯的酯化动力学研究

反应工程 | 单丁酸甘油酯的酯化动力学研究

摘要：在搅拌釜式反应器中,采用固体酸催化剂催化甘油与丁酸酯化制备单丁酸甘油酯，考察了反应温度、反应时间、催化剂用量等对反应过程的影响。研究了甘油与丁酸酯化生成单丁酸甘油酯的化学平衡和反应速率。根据实验结果建立了二级可逆反应的动力学模型。结果表明：合成单丁酸甘油酯的化学平衡常数随温度的增加而增大，变化规律符合Van'tHoff方程，反应为吸热反应；在加入丁酸质量分数的 2% 催化剂下丁酸甘油酯的酯化、水解和二丁酸甘油酯的酯化反应速率常数满足Arrhenius方程，相应的活化能分别为 60.1,51.2,63.3kJ?mol^-1 。
反应工程 | TS-1催化苯羟基化制苯酚过程中Ti活性位点的作用机制

反应工程 | TS-1催化苯羟基化制苯酚过程中Ti活性位点的作用机制

摘要：为了探究TS-1分子筛催化苯与 H₂O₂ 直接羟基化制苯酚过程中不同钛(Ti)活性位点的作用机制，构建并优化了两种三足构型(Tripodal（1I）、Tripodal（2I））及含有缺陷的Ti-Defect 模型。使用密度泛函理论（DFT）计算中的 PBE0-D3(BJ)/genecp方法，分析了反应过程中不同物种的结构演变、原子电荷分布和吉布斯自由能变化，以及反应位点的前线分子轨道和静电势能分布，进而阐明了不同活性位点上反应物活化、中间体演变过程及速率控制步骤。结果表明;3种Ti位点上，整个反应的速控步骤均为 H₂O₂ 和Ti位点作用生成的钛氢过氧活性物种(Ti—OOH)与苯的亲电取代反应;其中，Ti-Defect位点具有最大的Ti原子电荷、较低的最低未占分子轨道(LUMO)能级以及最强的表面静电势,在 H₂O₂ 解离和苯亲电取代步骤中均表现出最低的反应能垒。研究结果可以为高性能TS-1催化剂的设计提供理论依据。
化学工艺 | 可溶性标签辅助的连续流高效绿色合成HeterophyllinB

化学工艺 | 可溶性标签辅助的连续流高效绿色合成HeterophyllinB

摘要：针对传统环肽合成过程中存在的有毒溶剂(如二甲基甲酰胺(DMF)和二氯甲烷(DCM）)使用、脱保护试剂（如哌啶)受控、环化效率低和对特定氨基酸(如Cys、Lys)依赖等问题，文中提出了一种绿色、高效的环肽合成策略。该策略基于新型可溶性硅基疏水标签(双(4-(三异丙基硅烷基)氧基)苯基)甲基)册(BTPH)，结合连续流微反应技术，构建包含偶联、脱保护(四氢吡咯替代哌啶)及洗涤萃取三大模块的集成化系统，并采用低毒性乙酸乙酯(EA)替代DMF等传统有害溶剂。结果表明，该策略可高效合成线性HeterophyllinB肽酰胖，粗产物纯度 590% 。此外，通过原位生成的酰基叠氮中间体在温和条件下完成环化，环化转化率较传统方法提升 >30% ，原子经济性提升，整体合成成本降低约 60% 。研究结论为绿色连续流合成天然环肽提供了可行路径，对复杂多肽的模块化制备具有重要参考价值。
化工系统工程 | 基于曲线生成器的间歇萃取精馏分离R410a操作优化

化工系统工程 | 基于曲线生成器的间歇萃取精馏分离R410a操作优化

摘要：实现制冷剂回收再利用是降低制冷剂全生命周期碳排放的有效策略，同时,废弃制冷剂来源分布广、组成变动大、回收量不稳定的特点使得间歇萃取精馏更具有优势。针对间歇萃取精馏微分代数模型刚性强、计算困难和耗时的问题，文中创新性提出利用曲线生成器对操作曲线进行参数化，并结合贝叶斯优化（BO)算法进行求解的优化方案。方案的有效性以R410a的分离进行了验证。案例结果表明，对于一个完整的间歇萃取精馏过程至少需要由两条生成曲线描述。对比于随机性优化算法,BO算法能提供更好的重复性,以及在数量级上减少对目标函数的评估次数,大大降低计算成本。
材料科学与工程 | P掺杂与氧空位协同增强 In₂O₃ 光催化还原 CO₂

材料科学与工程 | P掺杂与氧空位协同增强 In₂O₃ 光催化还原 CO₂

摘要：由于 In2O3 光催化 CO2 还原反应的固有缺陷（如高光生载流子复合率吸附/活化能力不足)，其活性及产物选择性均较低，需通过结构/组分调控提升光催化 CO2 还原性能。本研究采用水热-焙烧-气相磷化法成功制备了P掺杂和氧空位共改性的纳米花 In2O3 催化剂（ ?xP-In203 )，通过控制磷化反应时间优化了P掺杂量和氧空位浓度，从而提高了光催化还原 CO2 活性和产物选择性。在气固光催化反应体系， 1.0P?In203 的 CO,CH4 产率达 4.13μmol?g-1?h-1 ！2.54μmol?g-1?h-1 ,分别是未改性 In2O3 的2.6倍和12.5倍，说明P掺杂和氧空位协同增强了 In2O3 还原 CO2 活性并显著提高了深度还原产物 CH4 的选择性。催化剂的光电性能、 CO2 吸附性能测试表明P掺杂和氧空位共构建显著促进了In2O3 光生电子-空穴对的分离与转移，增强了 CO2 吸附和活化，从而提高了光催化还原 CO2 活性，促进了 CH4 生成。原位红外反应机理研究表明 1.0P?In203 表面 CO2 转化为 CH4 的反应路径为\* CO2*CO*CHO*CH3OCH4 。研究结论为构建高活性和高 CH4 选择性 In2O3 基催化剂提供了一种有效策略。
材料科学与工程 | 小晶粒Y分子筛催化剂在费托蜡制航煤中的应用

材料科学与工程 | 小晶粒Y分子筛催化剂在费托蜡制航煤中的应用

摘要：为了考察晶种陈化温度与Y分子筛晶粒尺寸的影响关系，定向合成了系列纳米级小晶粒Y分子筛（439、249、522nm^? ），采用等体积浸渍法负载 Pt ，制备了系列 PV(Y+ASA )加氢裂化催化剂。选择正二十二烷作为模型化合物、费托蜡作为真实油品评估系列催化剂的加氢裂化性能，通过一系列表征方法对分子筛的织构性质、酸性质和相应催化剂的理化性质表征分析。结果表明，适度的低温陈化温度 20% 下 Υ 分子筛晶粒尺寸最小， n(SiO₂/Al₂O₃ )比最大(4.62），总酸密度（ 741.3μmol?g^-1? 和B酸密度（ 204.0μmol?g^-1 )最小，比表面积最大（ 694m²?g^-1 )。金属-载体相互作用的减弱也使得Pt 的还原性和分散度提高。对正二十二烷和费托蜡的加氢裂化反应结果表明， 0.3PV(Y_20-24+ASA ）催化剂上C9-C17产物收率和选择性最高分别为 26.2% 和 30.7% 7 19.07% 和 30.16% ，提高了中间馏分油(C9-C17)的收率和选择性，展现出其在费托蜡加氢裂化制航煤的应用潜力。
材料科学与工程 | 纳米反应器内制备 N_i^∙2+ 表面掺杂CdS纳米晶及其表征

材料科学与工程 | 纳米反应器内制备 N_i^∙2+ 表面掺杂CdS纳米晶及其表征

摘要：采用反相细乳液法获得的纳米反应器配合溶剂热法制备了二价镍离子( Ni²⁺ )表面掺杂硫化镉(CdS)纳米晶。研究了纳米反应器内合成的纳米晶前驱体对细乳液稳定性影响;并对不同 Ni²⁺ 掺杂量和掺杂方式对溶剂热后得到的表面掺杂或体相掺杂纳米晶晶粒尺寸、形貌特征、元素含量及化学价态等进行表征。结果表明：用量为 75mg/1.5g （20时,纳米反应器尺寸约为 330nm 且较为稳定;熟化前驱体后随着 Ni²⁺ 掺杂量提高，当 Cd² 盐 ⁺/Ni²⁺ 盐用量为 75mg/1.17mg 时，制备的 Ni²⁺ 表面掺杂CdS纳米晶晶粒尺寸为 11nm 左右，禁带宽度为 2.05eV ，表现出较好导电性和较高光吸收率。通过纳米反应器调控 Ni²⁺ 表面掺杂，实现了CdS纳米晶表面修饰，为设计先进半导体材料提供了新策略。
材料科学与工程 | ε -聚赖氨酸酶促接枝玉米醇溶蛋白及对棉织物的功能改性

材料科学与工程 | ε -聚赖氨酸酶促接枝玉米醇溶蛋白及对棉织物的功能改性

摘要：目前，对环保安全的纺织品功能整理剂的需求日益增长，文中利用谷氨酰胺转氨酶(TG)催化的酰基转移反应，将富含氨基的 ε -聚赖氨酸接枝到富含谷氨酰胺残基的玉米醇溶蛋白(zein)分子上，获得具有多氨基的zein，并将其整理到氧化棉织物上,赋予棉织物持久的疏水性和抗菌性能。凝胶电泳(SDS-PAGE)结果表明,接枝反应后与 ε -聚赖氨酸形成了高相对分子质量的蛋白聚合物，蛋白结构中伯胺基团和赖氨酸残基含量显著增加。接枝条件：zein用量为 5g?L^-1 ） ε 聚赖氨酸用量为 1g?L^-1 、酶用量为 60U?g^-1 、反应时间为 ^5h ，得到的接枝产物对氧化棉改性，可获得水滴接触角为 135.6^°± 0.3^° 的疏水性棉织物。红外光谱(FTIR)和扫描电子显微镜(SEM)结果表明，氨基化zein通过希夫碱反应整理到棉纤维表面，金黄色葡萄球菌和大肠杆菌的抑菌率分别达到 77.85% 和 88.53% 。整理后的棉织物具有良好的耐皂洗和耐摩擦稳定性。研究工作为材料表界面领域中探索环保无毒的新型疏水表面材料及疏水表面构筑提供了新的途径。
环境化工 | 离子印迹改性木质素/石墨烯复合量子点的制备及性能

环境化工 | 离子印迹改性木质素/石墨烯复合量子点的制备及性能

摘要：木质素作为具有巨大应用前景的生物质资源，提高木质素的利用率和挖掘木质素的潜在价值持续吸引着业界的关注与探索。传统木质素修饰的荧光碳点检测金属离子，检测结果具有“不可预测性”,这一特性对此类碳量子点的开发与应用造成一定程度的限制。离子印迹技术凭借其特异性离子识别机制,可使碳点"专一性”和"特异性"识别金属离子功能得到加强，为碳点检测金属离子领域提供新的研究思路。文中首先进行木质素的胺化改性，随后采用柠檬酸热解法制备出以 Co²⁺ 为模板离子的离子印迹改性木质素/石墨烯复合量子点( IIT/GQDs^′ ）。利用荧光光谱仪测得IIT/GQDs的最大激发波长和发射波长分别为 318nm 和 425nm ，利用透射电镜测得复合量子点的粒径平均分布在 0.5～5nm 且呈准零维球形，以乙二胺四乙酸(EDTA)洗脱 Co²⁺ 后，可作为检测 Co²⁺ 的荧光探针，在 10～500μmol?L^-1 内，荧光强度（ ?F₀/F) 与 Co²⁺ 浓度呈线性关系，Sterm-volmer线性回归方程可以表示为 F₀/F=1.06+(3.18×10^-4)C(Co²⁺) ，相关性系数 R² 为 0.98 。此外，IIT/GQDs 可以用于实际水样中的 Co²⁺ 检测，研究结论为碳点在环境监测领域提供了新的思路。
环境化工 | 低共熔溶剂吸收 CO₂/SO₂/H₂S 混合气体的分子动力学模拟

环境化工 | 低共熔溶剂吸收 CO₂/SO₂/H₂S 混合气体的分子动力学模拟

摘要：针对工业废气中酸性气体的污染问题,开展了以丙三醇(Glycerol)为氢键供体,辛基乙二胺(Octen)为氢键受体的Glycerol-Octen型低共熔溶剂（DES）对 CO₂/SO₂/H₂S 的吸收能力的研究。首先，DES由Glycerol和Octen以1：1混合加热制备,并通过测定形成DES前后的熔点验证了其成功制备。然后，采用GROMACS软件设计单一气体（ (CO₂,SO₂,H₂S) 和混合气体两种体系,通过分子动力学模拟DES吸收气体并计算气体吸收率、气体分子分布特征及相互作用能等数据。结果显示，DES对3种气体的吸收能力遵循 S0₂>CO₂>H₂S 的顺序。具体而言，在单一气体体系中，DES的吸收率分别为SO₂:100%Ω.CO₂ 60.0% 及 H₂S;43.5% ,混合气体体系中，其吸收率分别为 0₂:100%.CO₂ 54.0% 及 H₂S_:41.3% 。上述结果均表明不同气体间存在一定的竞争关系，且DES对 S0₂ 气体的亲和性远高于 CO₂ 和 H₂S 气体。此外，被吸收的 SO₂ 分子全部聚集在液相DES内部，而 CO₂ 和 H₂S 分子则主要分布于气液相界面，并且DE S-S0₂(-2945kJ?mol^-1 ）的相互作用能显著高于 DES-CO₂(-1261kJ?mol^-1) 和DES- H₂S(-742kJ?mol^-1 )。研究结论为开发高效、环保的气体吸收剂提供参考。

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